Kyril nació en Madrid y se graduó en la Universidad de Princeton con una licenciatura en física en 1986 después de completar una tesis titulada "Distribución de velocidad de los púlsares: una simulación de Monte Carlo". ^[1]​

En 2007, trabajó para GLG Partners, la sucursal de gestión de activos con sede en Londres de Lehman Brothers .

Kyril se casó con María del Rosario Nadal y Fuster de Puigdórfila, que se hace llamar "Rosario Nadal", el 15 de septiembre de 1989. Su primo hermano, Joaquín Felipe de Puigdórfila y Esteve es el actual Conde de Olocau . ^{[ <span title="This claim needs references to reliable sources. (August 2020)">cita requerida</span> ]}

La ceremonia religiosa se celebró en la Capilla de Santa Ana del Palacio Real de La Almudaina, en Palma de Mallorca . Los tabloides españoles ¡Hola! y Semana cubrieron el evento e informaron que había 400 invitados, aunque solo 125 pudieron acomodarse en la capilla para la ceremonia religiosa. ^{[ <span title="This claim needs references to reliable sources. (August 2020)">cita requerida</span> ]} Según la revista Majesty de la época, asistieron a la ocasión el Rey Juan Carlos, la Reina Sofía, la Infanta Elena, la Infanta Cristina de España y Felipe VI de España .

La pareja tiene tres hijos:

• Princesa Mafalda Cecilia (nacida el 27 de julio de 1994). El 28 de mayo de 2022 contrajo matrimonio civil con Marc Abousleiman en Mallorca.
• Princesa Olimpia (nacida el 14 de diciembre de 1995)
• Príncipe Tassilo (nacido el 20 de enero de 2002)

Por parte de su madre, los hijos de Kyril descienden del emperador azteca Moctezuma II . ^[2]​ Ex modelo y musa del diseñador de moda Valentino Garavani, Rosario Nadal trabaja profesionalmente como consultora de arte. En 2007, escribió un artículo para Architectural Digest .

En octubre de 2009, la agencia de noticias española EFE anunció que, según una fuente anónima cercana a Simeón de Bulgaria, la pareja iba a vivir por separado. Sin embargo, la fuente afirmó que actualmente no tienen planes ni intención de divorciarse. ^[3]​

La pareja apareció junta en la boda de Victoria, Princesa Heredera de Suecia, el 19 de junio de 2010. ^{[ <span title="This claim needs references to reliable sources. (August 2020)">cita requerida</span> ]}

El 28 de octubre de 1987, Kyril acompañó a su compañera de estudios de Princeton, Brooke Shields, a una cena-desfile de moda organizada por Christian Lacroix en la ciudad de Nueva York. ^{[ Fuente poco confiable? ]} Hasta su matrimonio, los supuestos intereses románticos de Kyril fueron seguidos por las revistas de celebridades europeas, especialmente ¡Hola! en España. ^{[ <span title="This claim needs references to reliable sources. (August 2020)">cita requerida</span> ]}

Es propietario de una residencia de vacaciones cerca de Campos, Mallorca, donde es un apasionado del surf . ^{[ <span title="This claim needs references to reliable sources. (August 2020)">cita requerida</span> ]}

Se sabe que él y su esposa socializan con muchas celebridades y miembros de la realeza, como Gwyneth Paltrow, Hugh Grant, el príncipe heredero Haakon Magnus y Mette Marit de Noruega, así como con la familia real española. ^{[ <span title="This claim needs references to reliable sources. (August 2020)">cita requerida</span> ]}

Kyril y su esposa se separaron en 2009. Desde 2017 mantiene una relación con la empresaria británica Katharine Butler . ^[4]​

• House of Saxe-Coburg-Gotha-Koháry: Knighr Grand Cross of the Order of Saint Alexander