El 8 de abril de 1912 la corte imperial de Viena anunció el compromiso de Jorge con la archiduquesa Isabel Francisca de Austria-Toscana(1892-1930), hija del archiduque Francisco Salvador de Austria-Toscana y de la archiduquesa María Valeria de Austria, hija del emperador Francisco José I de Austria,^[2]​ se casó en Wallsee-Sindelburg el 19 de septiembre de 1912, como Jorge era miembro de una antigua familia reinante el matrimonio fue visto como aceptable por el emperador. La pareja tuvo cuatro hijos:^[3]​^[1]​

• María Valeria (Marie Valerie Klementine Franziska Elisabeth Walburga, Wallsee, 28 de junio de 1913-8 de julio de 2011); se casó el 29 de abril de 1936 con su primo, el archiduque Jorge de Austria-Toscana (Parsch, 22 de agosto de 1905-Altshausen, 21 de marzo de 1952), hijo de Pedro Fernando, gran duque de Toscana y de la princesa María Cristina de las Dos Sicilias, con descendencia.
• Clementina (Klementine, Wallsee, 5 de octubre de 1914-Syrgenstein, 21 de septiembre de 1941), murió soltera.
• Isabel (Elisabeth Hedwig Maria Franziska Walburga Xaveria, Wallsee, 23 de febrero de 1917-Salzburgo, 18 de junio de 1979), murió soltera.
• Francisco José (Franz Josef Vitus Xaver Georg Wunibald, Coira, 7 de marzo de 1927), se casó en Pommersfelden el 21 de junio de 1956 con la condesa Priscila de Schönborn-Wiesentheid (Múnich, 5 de febrero de 1934-Hohenems, 31 de mayo de 2019), hija del conde Clemente de Schönborn-Wiesentheid y de la condesa Dorotea de Pappenheim, con descendencia.

La archiduquesa Isabel murió de neumonía a los 38 años el 30 de enero de 1930 en Syrgenstein; se casó casi dos años después en Bad Ischl el 29 de diciembre de 1931 con la hermana menor de su difunta esposa la archiduquesa Gertrudis de Austria-Toscana (1900-1962), tuvieron dos hijos:^[3]​^[1]​

• Sofía (Marie Sophie Josepha Elisabeth Walburga, Innsbruck, 5 de diciembre de 1932), se casó el 7 de mayo de 1957con el barón Wessel de Loë (Clemens Wessel Albrecht Cyriacus Joseph Hubertus Maria Freiherr von Loë, Wissen, 8 de agosto de 1928), hijo de Felix, conde de Loë y de la princesa Isabel de Salm-Salm.
• José (Josef Klemens Georg Vitus Willibald Konrad von Parzham, Syrgenstein, 12 de abril de 1934), se casó el 8 de mayo de 1960 con la baronesa María Benedicta Redwitz (12 de abril de 1937), hija de Alfons Baron von Redwitz y de la condesa Helga von Moy.

Desde la muerte de su padre 1904 Jorge era el heredero presunto de la casa de Waldburg-Zeil-Hohenems ya que su hermano Maximiliano solo tenía dos hijas, su primera esposa murió de neumonía el 30 de enero de 1930, casi tres meses después, el 24 de abril murió su hermano Maximiliano y Jorge se convirtió en jefe de la familia hasta su muerte. Jorge murió a los 77 años en Syrgenstein, Alemania, el 26 de octubre de 1955, su hijo mayor Francisco José, fruto de su primer matrimonio, lo sucedió como jefe de la familia.^[1]​