Fue educado en el Eton College. ^[1]​Obtuvo su licenciatura en el King's College, Cambridge, en 1510^[2]​ y luego viajó.^[3]​^[4]​ Estudió griego con William Grocyn en Londres y Oxford y luego con Erasmo y Aleandro en París en 1511. En 1514, fue llamado a la Universidad de Leipzig, donde permaneció durante algunos años. Entre sus alumnos estaban Joachim Camerarius,^[5]​ Hieronymus Dungersheim,^[6]​ quien había estudiado con Croke en Dresde, y Caspar Creuziger. Fue reemplazado por Petrus Mosellanus.^[7]​^[9]​ Desde joven fue identificado como seguidor de Erasmo, quien en ese momento estaba elaborando su editio princeps del Nuevo Testamento en griego (Basilea, 1516).^[10]​

Fue convocado por John Fisher en 1519 ^[11]​para enseñar griego en Cambridge. ^[12]​Había estado en desuso desde la época de Erasmo (1511–1513), y fue el segundo profesor de griego en Cambridge. ^[13]​Se convirtió en Orador Público en Cambridge en 1522, Compañero del Saint John's College en Cambridge, en 1523, y Doctor en Divinidad en 1524. Tuvo disputas con Fisher sobre asuntos colegiales a fines de la década de 1520.^[14]​

En 1529 y 1530, actuó en nombre de Enrique VIII en Italia en el asunto del divorcio pretendido del rey con Catalina de Aragón; había sido tutor de Enrique en griego.^[15]​ Croke luego fue tutor del duque ilegítimo Henry Fitzroy y su hijo.^[16]​ Mientras buscaba juristas canónicos para apoyar el lado de Enrique en el argumento,^[18]​ también contactó con humanistas (como Girolamo Ghinucci)^[19]​ y buscó manuscritos.

A su regreso a Inglaterra, en 1531 se convirtió en vicecanciller adjunto de Cambridge y vicario de Long Buckby, Nottinghamshire.^[1]​ Un año después se trasladó a la Universidad de Oxford. Fue testigo en el juicio de Thomas Cranmer en 1555.