Perteneciente al linaje noble del Principado de Cataluña a cuya estirpe pertenecía Berenguer I (o Gombau de Anglesola), que fue el primer señor del castillo y de la baronía de Anglesola desde el año 1079. Fue el tercero de los que dentro de ese linaje llevaron tal nombre. Hijo de Guillermo II de Anglesola (nieto de Berenguer Arnau), y Sibila de Cardona, tenía tres hermanos más: Gueraua (que se casó con Simón de Palau o de Milany, vizconde de Bas), Ramón, que llegó a ser obispo de Vic (desde 1264 hasta su muerte en 1298), y Berenguer Arnau I, señor de Butsénit y Utxfava.^[2]​

Guillermo de Anglesola fue uno de los repobladores del Maestrazgo y del Alcalatén, después de la conquista del Castillo y Señorío de Culla en 1233 por su suegro Blasco de Alagón. Por los servicios prestados en esta causa recibió como posesiones dicho señorío, casas en Segorbe, y otras donaciones en el término de Sagunto.^[2]​ Estuvo presente en el Consejo que tuvo lugar en Barcelona en el año 1253 en el que Jaime I estableció las últimas modificaciones respecto a su sucesión, que fueron juramentadas por su primogénito el entonces infante Alfonso.^[1]​

En 1258 participó, nuevamente con las tropas del rey Jaime I, en la campaña para acabar con las revueltas del caudillo musulmán Al- Azrac.^[1]​ Murió en el asedio a León en el año 1296.^[2]​

Se casó con Constanza de Alagón con quien tuvo tres hijos, Guillermo, el heredero, que fue Guillermo IV de Anglesola; Ramón, que llegó a ser obispo de Vich, como lo fuera anteriormente su homónimo tío, entre el 6 de agosto al 9 de septiembre de 1306; y Marguelina, que casó con Pedro III de Queralt, barón de Queralt.^[2]​