Mousasi nació en Teherán, Irán, de padres pertenecientes a minorías étnicas armenias durante la guerra entre Irán e Irak.^[1]​ A los cuatro años Mousasi y su familia se trasladaron a Leiden, Países Bajos,^[2]​ donde terminó la educación primaria antes de desarrollar un interés en las artes marciales.^[3]​

Comenzó a practicar judo a los ocho años^[4]​ y a los quince años boxeo: doce meses después se convirtió en el campeón de boxeo aficionado de los Países Bajos con un récord de 12-1, obteniendo 9 victorias mediante nocaut. A continuación se dedicó a practicar kickboxing comenzando también a practicar eventualmente las artes marciales mixtas.^[3]​

Posee un récord profesional invicto de ocho victorias en kickboxing entre las que destacan la victoria obtenida en el evento Dynamite!! 2008 frente a Musashi, cuatro veces campeón del Gran Premio de Japón de K-1,^[5]​ y la victoria obtenida en el evento Dynamite!! 2010 frente a Kyotaro, campeón de peso pesado de K-1 desde 2009 a 2011 con una defensa por el título.^[6]​

Se esperaba que Mousasi se enfrentara en debut con la promoción contra Alexander Gustafsson el 6 de abril de 2013 en UFC on Fuel TV 9.^[7]​ Sin embargo, el 30 de marzo Gustafsson sufrió un corte en su entrenamiento y, el 2 de abril, la Federación Sueca de MMA consideró que no podía participar.^[8]​ Gustafsson fue reemplazado por Ilir Latifi, un recién llegado y compañero de entrenamiento de Gustafsson.^[9]​ Mousasi ganó por decisión unánime.

Para su segunda pelea con la promoción, Mousasi bajo al peso medio para enfrentarse al excampeón de peso semipesado Lyoto Machida el 15 de febrero en el evento principal de UFC Fight Night 36.^[10]​ Mousasi perdió la pelea por decisión unánime.

Mousasi se enfrentó a Mark Muñoz el 31 de mayo de 2014 en UFC Fight Night 41.^[11]​ Mousasi ganó la pelea por sumisión en la primera ronda, ganando así el premio a la Actuación de la Noche.

El 5 de septiembre de 2014, Mousasi se enfrentó a Ronaldo Souza en una revancha en UFC Fight Night 50.^[12]​ Mousasi perdió la pelea por sumisión en la tercera ronda.^[13]​

El 24 de enero de 2015, Mousasi se enfrentó a Dan Henderson en UFC on Fox 14.^[14]​ Mousasi ganó la pelea por nocaut técnico en la primera ronda, ganando así el premio a la Actuación de la Noche.

Mousasi se enfrentó a Costa Philippou el 16 de mayo de 2015 en UFC Fight Night 66.^[15]​ Mousasi ganó la pelea por decisión unánime.

Mousasi se enfrentó a Uriah Hall el 27 de septiembre de 2015 en UFC Fight Night 75.^[16]​ Mousasi perdió la pelea por nocaut técnico en la segunda ronda, siendo esta la primera vez que es noqueado en toda su carrera.

El 27 de febrero de 2016, Mousasi se enfrentó a Thales Leites en UFC Fight Night 84.^[17]​ Mousasi ganó la pelea por decisión unánime.

Mousasi debió enfrentar a Derek Brunson el 9 de julio de 2016, en el UFC 200. Se reveló más tarde que Brunson se vio obligado a retirarse de la pelea, y que Thiago Santos lo reemplazaría para luchar contra Mousasi. Ganó la lucha a través de TKO en la primera ronda y fue galardonado con el premio Actuación de la Noche.

Una de pelea larga discute con Vitor Belfort tuvo lugar el 8 de octubre de 2016, en el UFC 204. Mousasi ganó la pelea por TKO en la segunda ronda.

Mousasi venció a Uriah Hall por nocaut técnico en su revancha el 19 de noviembre de 2016, en UFC Fight Night: Mousasi vs. Hall 2.

Mousasi se enfrentó a Chris Weidman en UFC 210 el 8 de abril de 2017. En la segunda ronda, Mousasi golpeó a Weidman con dos rodillazos a la cabeza, el último de los cuales el árbitro Dan Mirgliota interrumpió la pelea porque erróneamente pensó que eran ilegales. Sin embargo, después de consultar con otro árbitro "Big" John McCarthy, ambas rodillas parecían ser legales bajo las nuevas reglas unificadas introducidas desde 2017. En última instancia, la pelea terminó y se consideró victoria por TKO para Mousasi. Mousasi acusó a Weidman de intentar ganar la pelea por descalificación. Weidman admitió que esperaba ganar la pelea por descalificación. Sólo estaba dispuesto a continuar cuando le dijeron que la rodilla era legal después de casi dos minutos de los cinco asignados para recuperarse por Mirgliota bajo el supuesto de que la rodilla era ilegal. Audio de la esquina de Weidman reveló a Matt Serra diciendo que Weidman dijo a los médicos que pensaba que era febrero. El hecho de no poder informar al personal médico de la fecha correcta posiblemente influyó en su decisión de no permitirle continuar.

El 10 de julio de 2017, Mousasi anunció que había firmado con Bellator MMA para un acuerdo de seis peleas y debería competir por el título de peso medio más tarde en 2017. También anunció que su objetivo sería también obtener el cinturón de peso semipesado, después de convertirse primero en el campeón de peso mediano Bellator.

Durante la tarjeta principal de Bellator 181, se anunció por la promoción que Mousasi haría su debut contra Alexander Shlemenko en Bellator 185 el 20 de octubre de 2017.^[18]​ En el primer minuto, un golpe de Shlemenko rompió el orbital derecho de Mousasi, causando que Mousasi peleara con un ojo durante casi toda la pelea.^[19]​ El resto de la primera ronda consistió principalmente en Mousasi anotando derribos múltiples, aterrizando muchos golpes, e intentando varias manivelas de cuello y estrangulaciones traseras. Un médico inspeccionó el ojo de Mousasi antes de la segunda vuelta y lo consideró apto para continuar. En la segunda ronda, ambos combatientes aterrizaron golpes en intercambios cortos durante los primeros tres minutos hasta que Mousasi conectó dos derribos y pasó la mayor parte de los últimos dos minutos haciendo intentos de sumisión y aterrizando, lo que causó que la cara de Shlemenko sangrara. Cuando la ronda terminó, Mousasi todavía estaba en una posición dominante de respaldo sobre Shlemenko. En la tercera y última ronda, Schlemenko conectó el mejor de los golpes de pie y el único intento de derribo de Mousasi fue infructuoso. Mousasi ganó la pelea por decisión unánime con el marcador de 29-28, 29-28 y 29-28.^[20]​ Siete de los once medios de MMA anotaron la pelea como una decisión ganadora para Shlemenko.^[21]​

Mousasi se enfrentó a Rafael Carvalho el 25 de mayo en Bellator 200 en Londres, Inglaterra, por el Campeonato de Peso Medio de Bellator.^[22]​ Después de anotar un derribo temprano, Mousasi ganó la pelea a través de TKO en la primera ronda.^[23]​ Mousasi se convirtió en el primer peleador en ganar un título mundial tanto en Strikeforce como en Bellator MMA.^[24]​

Mousasi hizo la primera defensa de su título contra el campeón wélter de Bellator, Rory MacDonald, el 29 de septiembre de 2018.^[25]​ Ganó la pelea por TKO en el segundo asalto.

En febrero de 2020, se anunció que Rafael Lovato Jr. fue forzado a renunciar al Campeonato Mundial de Peso Mediano de Bellator debido a un cavernoma cerebral. Bellator luego anunció que Mousasi enfrentarí al Campeón de Peso Wélter de Bellator MMA Douglas Lima por el Campeonato Vacante de Peso Mediano de Bellator en Bellator 242 el 9 de mayo de 2020.^[26]​ En el momento, Mousasi también fimro un nuevo contrato de 8 peleas con Bellator.^[27]​ Sin embargo, se anunció que Bellator 242 y la pelea de Mousasi contra Lima sería pospuesta por la Pandemia de COVID-19.^[28]​ La pelea fue reprogramada para llevarse a cabo en Bellator 250.^[29]​ Mousasi ganó la pelea por decisión unánime y obtuvo el título por segunda ocasión.^[30]​

Mousasi hizo la primera defensa de su segundo reinado contra John Salter el 13 de agosto de 2021 en Bellator 264.^[31]​ Ganó la pelea por TKO en el tercer asalto.^[32]​

Mousasi hizo la segunda defensa de su título contra Austin Vanderford en Bellator 275 el 25 de febrero de 2022 en el 3Arena en Dublín, Irlanda.^[33]​ Ganó la pelea por TKO en el primer asalto.^[34]​

Mousasi enfrentó Johnny Eblen en Bellator 282 el 24 de junio de 2022^[35]​ Perdió la pelea y el título por decisión unánime.^[36]​

Mousasi enfrentó a Fabian Edwards el 12 de mayo de 2023, en Bellator 296.^[37]​ Perdió la pelea por decisión unánime.

El 31 de enero de 2011 se reveló que Mousasi estaba considerando la posibilidad de hacer la prueba de boxeo para participar en los Juegos Olímpicos de Londres 2012. Mousasi trataría de clasificarse a través de las pruebas clasificatorias de los Países Bajos.^[38]​ Su mánager dijo por aquel entonces que participar en los Juegos Olímpicos lo haría mejor luchador además de que Mousasi iba avalado por su título de campeón de los Países Bajos en boxeo aficionado en el año 2001 pero finalmente, a causa de una lesión y la firma de un nuevo contrato con Strikeforce, abandonó el interés en competir en los Juegos Olímpicos.^[39]​

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