Carolina Matilde se casó con el duque Federico Fernando de Schleswig-Holstein-Sonderburg-Glücksburg, hijo mayor del duque Federico de Schleswig-Holstein-Sonderburg-Glücksburg y de la princesa Adelaida de Schaumburg-Lippe, y sobrino del rey Cristián IX de Dinamarca, el 19 de marzo de 1885 en el Castillo de Primkenau. Federico Fernando y Carolina Matilde tuvieron seis hijos:

• Victoria Adelaida (31 de diciembre de 1885-3 de octubre de 1970), casada con el duque Carlos Eduardo de Sajonia-Coburgo-Gotha; con descendencia.
• Alejandra Victoria (21 de abril de 1887-15 de abril de 1957), se casó por primera vez con el príncipe Augusto Guillermo de Prusia, de quien se divorció en 1920; con descendencia. Más tarde se casó morganáticamente con Arnold Rümann en 1922; sin descendencia.
• Elena Adelaida (1 de junio de 1888-30 de junio de 1962), casada con el príncipe Haroldo de Dinamarca; con descendencia.
• Adelaida (19 de octubre de 1889-11 de junio de 1964), casada con Federico III, príncipe de Solms-Baruth; con descendencia.
• Guillermo Federico (23 de agosto de 1891-10 de febrero de 1965), casado con la princesa María Melita de Hohenlohe-Langenburg; con descendencia.
• Carolina Matilde (11 de mayo de 1894-28 de enero de 1972), casada con el conde Hans de Solms-Baruth; con descendencia.

Después del derrocamiento de la dinastía Hohenzollern finalizada la Primera Guerra Mundial, Carolina y su familia vivieron de forma tranquila y discreta, y salieron en contadas ocasiones de sus propiedades en el castillo de Grünholz.^[1]​ Carolina Matilde falleció el 20 de febrero de 1932 en su castillo. Algunos años antes había sufrido un ataque cardíaco, del cual nunca se llegó a recuperar completamente. Su esposo fue el único miembro de su familia presente en su fallecimiento.^[1]​

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