Hija del landgrave Guillermo V de Hesse-Kassel y de Amalia Isabel de Hanau-Münzenberg, Carlota fue entregada por esposa a Carlos I Luis del Palatinado cuando aún era muy joven, siendo esta elección poco afortunada para ella.

La muchacha sufría mucho por la conducta de su marido y lo acusó de ser violento y demasiado interesado en la caza, actividad de lo distraía del gobierno y de la vida en pareja. De todas formas, su fuerza de voluntad la empujó a separarse cada vez más de Carlos Luis, quien encontró en su amante, María Luisa de Degenfeld, lo que no encontró con su mujer y le pidió el divorcio.

Tras la oficialización del divorcio, Carlota no regresó a Kassel sino que siguió residiendo en el Castillo de Heidelberg, con la esperanza que su marido volviera con ella.

Murió en Heidelberg el 16 de marzo de 1686.

Con Luis Carlos tuvieron dos hijos:

• Carlos II (1651-1685), elector palatino.
• Isabel Carlota (1652-1722), casada con el duque Felipe I de Orleans.

• Robert Geerdts, Die Mutter der Könige von Preußen und England. Memoiren und Briefe der Kurfürstin Sophie von Hannover, Lebensdokumente vergangener Jahrhunderte 8, München 1913.
• Wolfgang von Moers-Messmer, Heidelberg und seine Kurfürsten. Die große Zeit der Geschichte Heidelbergs als Haupt- und Residenzstadt der Kurpfalz, Ubstadt-Weiher 2001.

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